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Nach einer katholischen Erziehung, studierte Dalberg in Heidelberg Rechtswissenschaften und promovierte 1762. Er wurde zunächst Domherr in Würzburg, dann Wirklicher Geheimrat in Erfurt, bis er am 25. Juli 1802 zum Erzbischof in Mainz ernannt wurde. Er pflegte Beziehung zum Bildungsbürgertum und zählte einige der bekanntesten Schriftsteller jener Zeit zu seinem Bekanntenkreis. Als es zur Bildung des Rheinbundes durch Napoleon I kam, wurde Dalberg der erste Großherzog von Frankfurt. Frankfurt am Main wurde Hauptstadt des Rheinbundes und Dalberg wurde Fürst-Primas. Nach dem Ende der Napoleonischen Herrschaft mit der Völkerschlacht bei Leipzig, verließ er die Stadt und ging nach Regensburg, wo er 1817 starb. Sein Nachfolger als Großherzog wurde Prinz Eugène de Beauharnais.
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