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Rabi studierte Chemie an der Cornell University, promovierte an der Columbia University mit Themen zu magnetischen Eigenschaften von Kristallen. Nach einem zweijährigen Aufenthalt in Europa kehrte er als Lehrkraft an die Columbia University zurück. 1940 wechselte er auf das Massachusetts Institute of Technology und beteiligte sich dort an der Entwicklung von Radar und Atombombe. Nach dem Krieg kehrte er zur Columbia University zurück, nebenbei arbeitete er am Brookhaven National Laboratory.
Rabi erhielt den Physik-Nobelpreis 1944 für die Entwicklung der Resonanzmethode zur Untersuchung von magnetischen Eigenschaften des Atomkerns, an der er seit 1930 arbeitete.
Rabi erhielt Ehrendoktortitel von mehreren renommierten Universitäten und war Mitglied mehrerer Akademien.
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