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Diese erste Phase, die in der Aufgabe der traditionellen Harmonik besteht, wird auch freie Atonalität genannt. Um dem Vorwurf der Beliebigkeit zu entgehen, versuchte Schönberg ein neues Ordnungsprinzip innerhalb der atonalen Musik zu schaffen und entwickelte die Methode der Zwölftontechnik, die 1923 erstmals in Kompositionen angewendet wurde. Dieses führte später zum Serialismus. In dieser Form wurde die atonale Musik nach dem Zweiten Weltkrieg zur dominanten Kompositionsmethode der ernsten Musik in Europa (die so genannte "Darmstädter Schule"). Erst mit dem Aufkommen der Postmoderne in der zweiten Hälfte der 60er Jahre wird diese Vorrangstellung wieder in Frage gestellt.
Weitere wichtige Wegbereiter der atonalen Musik waren Alban Berg und Anton von Webern, die gemeinsam mit Schönberg die so genannte Zweite Wiener Schule bilden.
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